Le carte di Caffi sono rimaste all'ANIMI in virtù del legame che Caffi ebbe con Umberto Zanotti Bianco con il quale collaborò alle riviste «La vita delle nazioni», fondata e diretta da Caffi, e «La Voce dei popoli», organo del movimento Giovine Europa, fondato da Umberto Zanotti Bianco. Su «La Voce dei popoli» Caffi pubblicò un saggio sulla rivoluzione russa in due puntate: anno 1, n. 5-6-7 (1918) e anno 1, n. 12 (1919).
Il fondo è stato inventariato la prima volta nel 1999, le carte in esso contenuto sono le uniche prodotte da Andrea Caffi rimaste in Italia; ad esse si è aggiunta la donazione, da parte di Miriam Chiaromonte, del materiale Caffi proveniente dall'archivio di Nicola Chiaromonte.
Nicola Chiaromonte ritirò le carte rimaste a Parigi alla morte di Caffi, con il consenso del fratello di quest'ultimo (la delega scritta è presente nel fondo). Il materiale rimasto nell'archivio di Chiaromonte è costituito soprattutto da appunti, manoscritti e corrispondenza in copia, esso comprende anche documenti prodotti da Chiaromonte stesso riguardanti suoi studi e pubblicazioni su Andrea Caffi. Detto materiale documentario è stato inventariato come sottofondo denominato "Carte Caffi provenienti dall'archivio di Nicola Chiaromonte".

Corrispondenza personale, e relativa alla rivista «La vita delle nazioni»; appunti, manoscritti e diari.
Nella serie Miscellanea confluiscono pochi documenti non riconducibili alle altre tre, quali il testamento olografico di Andrea Caffi e alcuni documenti che apparentemente non lo riguardano come un certificato di frequenza di Nicola Arbusov e l'atto di riconoscimento di paternità di un certo Cenerrini.
Il sottofondo Chiaromonte contiene appunti e manoscritti, corrispondenza in copia di Andrea Caffi, ma anche corrispondenza e documentazione varia riguardante gli studi e le pubblicazioni su Caffi compiute da Nicola Chiaromonte che risulta essere quindi il produttore di alcuni fascicoli.

Il fondo è costituito da quattro serie archivistiche: corrispondenza, appunti e minute, diari, miscellanea e un sottofondo articolato in 3 serie.
La serie Corrispondenza (I) è suddivisa in 4 sottoserie:
a) corrispondenza per mittente;
b) corrispondenza non indirizzata a Caffi (in ordine cronologico);
c) minute e originali di Caffi;
d) corrispondenza per anno.
La serie Appunti e Manoscritti (II) è posta in ordine alfabetico del titolo non potendo adottare altro criterio, poiché i documenti che la costituiscono non sono mai datati.
La serie Diari (III) è stata posta in ordine cronologico seppure con una certa difficoltà; infatti Andrea Caffi ha scritto per alcuni anni su due diversi diari contemporaneamente.
La serie Miscellanea (IV) è in ordine cronologico.

Il sottofondo "Carte provenienti dall'archivio N. Chiaromonte" è costituito da 3 serie e una appendice :
I) Manoscritti e appunti
II) Pratiche e corrispondenze
III) Pubblicazioni
Appendice